近日,国际知名学术期刊《Nature Communications》以“Direct OC-CHO coupling towards highly C2+ products selective electroreduction over stable Cu0/Cu2+ interface”为题,在线报道了beat365官方网站清洁能源材料与器件团队在二氧化碳电还原C-C偶联机制领域的最新研究成果。
电化学CO2还原技术对于实现碳循环,缓解能源和环境问题具有重要意义,也是助力“双碳”目标的理想途径之一。CO2还原涉及多个质子耦合电子转移过程,其产物分布宽、选择性差;相比于单碳产物(C1产物,如CO、HCOOH、CH4、CH3OH),多碳产物(C2+产物,如C2H4、C2H5OH、CH3COOH等)具有更高的能量密度和经济价值。然而,生成C2+产物需要经历动力学缓慢的C-C偶联过程,其反应机制研究和反应路径调控仍十分具有挑战。
有鉴于此,研究团队通过高通量的理论筛选并可控构建了一种具有稳定Cu0/Cu2+界面结构的催化材料(Cu/CuPO),通过调控C-C偶联路径进而实现高选择性的C2+产物转化过程。Cu/CuPO催化剂在中性介质中可以获得高达69.7%的乙烯法拉第效率;在流动反应器件中,其在350 mA/cm2的工业级电流密度下实现了90.8%的C2+产物法拉第效率。理论计算结合原位光谱表征证明Cu0+/Cu2+界面中Cu2+位点利于*CHO中间体的形成,其随后与相邻Cu0表面的*CO偶联形成*OCCHO关键中间体,促进了C-C偶联反应的转化过程。该工作揭示了Cu0/Cu2+界面在调控C-C偶联反应路径中的关键作用,对电合成高附加值C2+产物的催化材料结构设计提供了指导。
该工作主要由beat365官方网站博士后张馨予、博士生楼振鑫在刘鹏飞副教授、袁海洋特聘副研究员、杨化桂教授等人的指导下完成。
文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-43182-6